写真が「同期中」のまま終わらないのは、容量不足以外の原因が多いです。試してみてください。
① Wi-Fi環境を確認
不安定なWi-Fiだと同期が止まりやすいです。安定した回線で、電源につないだままに。
② 低電力モードをOFF
「設定」→ バッテリー → 低電力モードOFF(同期が制限されます)
③ iCloud写真を一度OFF→ON
「設定」→ 自分の名前 → iCloud → 写真 → iCloud写真をOFF
→ 少し待ってから ON(データは消えません)
それでも直らない場合、Apple側の一時的な不具合や写真データの破損の可能性もあるので、時間をおいて再度試すか、Appleサポート相談がおすすめです。