既存の企業にお金をあげたいとなった時に出資金を追加で支払うことはできますか？

お金を「あげる」ことはできますがそれは「譲渡」になり譲渡税がかかります。

「出資金を出す」というのは＝お金をだして株を買うわけです。

そこが少し違います。