別の回答も有りますが、、、今回はもっと簡単です。
以下の①②の順で操作してください。
①googleフォトにしかない画像はgoogleフォトアプリで消してください。
②今後は写真アプリで削除せずにgoogleフォトアプリで削除してください。
要するに、、、googleフォトアプリで要らない画像を消してください。写真アプリからも同時に消せます。
iphoneの場合、googleフォトの削除と写真アプリの削除は同期しません。設定とかないです、バックアップがオンでもオフでも関係ないです。
唯一の方法はgoogleフォトアプリで同時に削除することです。googleフォトアプリの削除ボタンは削除を同期する機能ではなく、googleフォトからも写真アプリからも同時に消す機能です。