iPhone本体ストレージが結構パンパンで、iCloudは空き容量なしで198GB/5GBになってて、一部の写真は同期されておらず、バックアップも一時停止されてるみたいです。これはiCloudに課金して容量を増やしたら写真や動画はiCloudに保存されて、本体のストレージは減りますか？

198GB/5GBということは、200GB契約していたのに、画像の量が200GBを超えて溢れていて

その状態で課金をやめたので、「一部の写真は同期されておらず」ではなく、
ほぼ全ての写真は同期されておらず、このまま放置すると大半が消されます。

200GBプランでは不足なので2TBプランが必要です。