モンハンダブルクロスのオトモのサポート行動って、もしかしてオトモにしてる時に修得条件満たさないと修得しませんか？

その通りです。

初期状態では鍵穴のアイコンをした未習得ロックがかかっていて、習得済にするためにはそのサポート行動を覚えたニャンターorオトモを連れて対象のモンスターを討伐or捕獲する必要があります。
未修得ロックがかかっているサポート行動はそのサポート行動を使用する事も伝授する事もできません。

習得条件は下位上位G級とで別れておらずクエスト難度が影響しません。対応するモンスターさえ合致していればいいので、村クエや下位等難易度の低いクエでサクッと解放することを推奨します。